有机-无机杂化钙钛矿如甲铵碘化铅钙钛矿(MAPbI3)是太阳能制氢的有吸引力的候选者。然而,OIHP上发生的严重电荷重组严重损害了光催化性能,因此必须制定有效的策略来解决这一问题。鉴于此,2024年10月28日大连海事大学宗旭于EES刊发通过引入动态电子/能量中继对来抑制杂化钙钛矿中的电荷复合,以增强光催化产氢的研究成果,研究表明,通过引入动态Cu/(CuI2)-电偶作为电子/能量中继站,可以显著改善从MAPbI3中光生电子的提取,从而显着降低电荷复合并增强光催化制氢。我们发现MAPbI3产生的电子可以被反应溶液中的(CuI2)-离子有效捕获,产生金属Cu作为电子/储能介质,从而延迟光生电荷的复合,实现光子能量的同时存储。随后,原位生成的金属Cu与HI反应,释放储存的太阳能,实现类似于自然光合作用中的暗还原反应的解耦离光产氢。此外,金属Cu还可以作为析氢反应(HER)助催化剂,促进与MAPbI3光生电子的质子还原反应。通过进一步引入Pt作为HER助催化剂,可以实现暗HER和光驱动质子还原反应的进一步显着增强。因此,通过Cu/(CuI2)-电偶和Pt助催化剂的级联相互作用,MAPbI3的光催化析氢活性提高了约2334倍,实现了出色的太阳能-氢(STH)能量转换效率5.25%。
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