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钙钛矿的缓慢热载流子弛豫特性显示出热载流子太阳能电池的巨大前景。鉴于此,2022年7月27日武汉大学王倜&徐红星团队于Chem刊发极性甲铵有机阳离子失谐状态耦合并延长卤化铅钙钛矿中的热载流子寿命的研究成果发现钙钛矿的热载流子弛豫可以延长两个数量级。通过超快光谱,示了由高于导带最小值(CBM)的中间状态介导的缓慢热载流子弛豫过程。这种中间状态是通过结合极性甲(MA)阳离子形成的。第一性原理计算进一步证实了MA阳离子的加入引入了从CBM+1CBM状态的延长弛豫过程,这是由于强自旋轨道耦合导致CBM的分裂状态。延长效应被解释为MA阳离子在很大程度上增加了晶格畸变并使其状态间耦合失谐。这项工作揭示了一种被忽视的延长热载流子弛豫过程的方法并为热载流子光伏电池克服当前的Shockley-Queisser限制提供了指导。



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