图2（a）和（b）显示了制备的2D/3D钙钛矿异质结的XRD测试和UV-Vis Abs测试结果，表明制备的异质结中明显的可以观察到固定n值（1、2、3、4）对应的特定的特征峰，显示了上层的2D钙钛矿薄膜具有纯结晶相，而不是多混杂n值或者不可控混杂n值的2D钙钛矿，实现了对2D钙钛矿结晶相纯度的调控。后续图2（c）和（d）采用的是共聚焦显微镜监测了以 3D钙钛矿 峰（1.6 eV）和 2D钙钛矿峰（n=2, 2.15 eV）为中心的 PL 发射，显示了其薄膜的空间均匀性，也进一步反映了其优异的相纯度。
图3（a）和（b）显示了TOF-SIMS展示的2D钙钛矿和2D/3D钙钛矿异质结的离子分布，显示出了中间20 nm左右的过渡区，但是明显的得到的2D钙钛矿覆盖层具有50 nm的厚度。图（c）、（d）显示了2D钙钛矿和2D/3D钙钛矿异质结的GIWAXS测试结果，再一次展示了2D钙钛矿覆盖层优异的相纯度。通过对GIWAXS不同入射角度对应不同探测厚度分析，通过（e）、（f）结果也进一步展示了厚的2D钙钛矿覆盖层，表明其不同于超薄钝化的2D钙钛矿层。图（g）直接通过暗场横截面高分辨率透射电子显微镜 (HRTEM) 图像直接表征了2D/3D异质结的界面结构。
图4（a）展示了不同n值的BA 2D钙钛矿的能带分布和实验中3D钙钛矿的能带部分，结果表明通过选用高n值即n=3的2D钙钛矿能够实现II 型能带排列，通过能带匹配的设计能够促进载流子的输运和收集。图4（b）展示了其不同厚度的n=3的2D钙钛矿覆盖层对2D/3D钙钛矿异质结太阳能电池的效率影响，因为有利的能带设计以及上文中提到的优异的相纯度，50 nm的2D钙钛矿覆盖层的2D/3D钙钛矿异质结太阳能电池显示出了最优的光伏转换效率。通过对不同nip或pin的结构设计进行器件制备，进一步的证明了其能带的排列性质，如图（c）。图（d）显示了器件的EQE。最后，对制备的器件进行稳定性的表征，本研究制备的2D/3D钙钛矿光伏器件显示了T99＞2000小时，对照的3D钙钛矿器件在2000小时候损失了25%效率。为了再次证实本工作和常规的2D钙钛矿钝化表面工作的区别，通过使用BAI对3D进行表面钝化，同条件下得到了T90＞1000小时的稳定性，而纯相的2D钙钛矿光伏器件显示了T97＞1500小时的稳定性。
综上可知，本研究通过溶剂工程对2D/3D钙钛矿异质结中2D钙钛矿的厚度、相纯度、n值都进行了调控，从而优化了器件的其稳定性及光电性能，实现了高效、稳定的钙钛矿太阳能电池器件。本文的第一作者是来自美国莱斯大学材料学院及化工学院的博士生Siraj Sidhik，通讯作者为莱斯大学的A.D Mohite教授和Jacky Even教授，来自中国的广州大学机械与电气工程学院的王亚飞特聘副教授作为文本的第二作者，广州大学为本文的第三参与单位。王亚飞特聘副教授博士毕业于电子科技大学李世彬课题组，目前任职于广州大学机械工程与电气学院，在Nano Energy、Nanoscale等期刊发表多篇论文，主要研究方向为钙钛矿材料及其光电器件制备和应用。除此之外，来此美国西北大学的Mercouri G. Kanatzidis教授、莱斯大学的Pulickel M. Ajayan教授等都为本文的参与作者。Deterministic fabrication of 3D/2D perovskite b stacks for durable and efficient solar cells DOI：10.1126/science.abq7652
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