铅/锡卤化物钙钛矿合金由于其吸收边可广泛调节，在叠层太阳能电池和其他光电器件的开发中受到了极大的关注。为了更好地了解Pb/Sn钙钛矿的有趣特性，例如其反常带隙对化学计量的依赖性，加深对其化学行为和局部结构的理解非常重要。鉴于此，2023年7月11日西北大学Kanatzidis于JACS刊发RP和DJ合金化Pb/Sn二维钙钛矿的化学行为和局部结构的研究成果，研究了一系列二维Ruddlesden-Popper(RP)和Dion-Jacobson(DJ)相合金化Pb/Sn溴化钙钛矿，使用丁基铵(BA)和3-(氨基甲基)吡啶鎓(3AMPY)作为间隔阳离子：(BA)2(MA)n−1PbxSnn–xBr3n+1(n=1–3)和(3AMPY)(MA)n−1PbxSnn–xBr3n+1(n=1–3)通过基于解决方案的方法。研究结果表明，通过单晶X射线衍射测定，Pb/Sn原子的比例和位点偏好受到层厚度(n)和间隔阳离子 (A') 的影响。固态1H、119Sn和207Pb NMR 光谱分析表明，Pb原子更喜欢n=3中的外层：(BA)2(MA)PbxSnn–xBr10和(3AMPY)(MA)PbxSnn–xBr10。与RP钙钛矿相比，层状二维DJ合金化Pb/Sn溴化钙钛矿(3AMPY)(MA)n−1PbxSnn–xBr3n+1(n=1–3) 表现出更窄的光学带隙、更低的能量PL发射峰和更长的载流子寿命。密度泛函理论计算表明，n=1化合物的富Pb 合金(Pb:Sn∼4:1)在热力学上优于50:50(Pb:Sn∼1:1)组合物。从掠入射广角X射线散射(GIWAXS)中，我们看到RP相中的薄膜平行于基底取向，而对于DJ情况，观察到相对于基底的随机取向。
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