多尺度阳离子不均匀性一直是最先进的甲脒-铯(FA-Cs)混合阳离子钙钛矿中实现具有最佳能量转换效率和耐久性的钙钛矿太阳能电池的主要障碍。尽管该领域已尝试从平面图和横截面图上使钙钛矿薄膜中FA-Cs的整体分布均质化,但对晶粒间阳离子不均匀性的理解以及对其进行调整的能力(即在空间上解析单个晶粒之间FA-Cs成分差异到纳米级)尚不足。鉴于此,2025年2月24日香港科技大学周圆圆&田纳西大学Mahshid Ahmadi于Nature Nanotechnology刊发钙钛矿太阳能电池中的纳米级跨晶粒阳离子均质化的研究成果,本文研究发现,作为钙钛矿薄膜的基本组成部分,单个晶粒的阳离子组成偏离规定的理想组成,严重限制了界面光电特性和钙钛矿层的耐久性。这种限制性能的纳米级因素与热力学驱动的形态凹槽有关,从而导致表面景观分段。在晶粒三重结处,凹槽形成纳米级凹槽陷阱,阻碍固态阳离子在晶粒间的混合,从而延缓晶粒间FA-Cs的混合。通过合理调节异质界面能,将这些纳米级凹槽陷阱的深度减少了三倍,显著提高了阳离子的均匀性。具有较浅纳米级凹槽陷阱的钙钛矿太阳能电池在各种标准化国际协议下表现出更高的功率转换效率(25.62%)和更好的稳定性。该工作强调了解析表面纳米形态对于钙钛矿均匀性质的重要性。
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